近日,宁波大学材料科学与化学工程学院先进分离与催化材料研究所李砚硕教授团队在国际顶级学术期刊“Angewandte Chemie International Edition”(德国应用化学)发表题为“Restricting Linker Rotation in Nanocages of ZIF‐8 Membranes using Crown Ether ‘Molecular Lock's for Enhanced Propylene/Propane Separation”(“利用冠醚‘分子锁’限制 ZIF-8 膜中的配体旋转以增强丙烯/丙烷分离性能”)的研究论文。
材料科学与化学工程学院2022级化学工程与工艺专业本科生张子楠为论文第一作者,金花教授、马强博士和李砚硕教授为共同通讯作者,宁波大学为唯一通讯单位。
该研究展示了一种可靠策略,通过在ZIF-8膜内嵌入冠醚来微调ZIF-8的柔性孔结构。ZIF-8材料具有优异的丙烯/丙烷动力学筛分性能,因而被认为是一种理想的丙烯/丙烷分离膜材料。然而,ZIF-8材料存在压力、温度和客体分子等外界因素诱导产生的框架柔性变形,在严苛的工业分离条件下,ZIF-8膜长期服役过程中微观结构的变化会严重降低其分离效率。
对此,在前期研究基础上(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 132, 22093-22098),李砚硕教授团队提出以分子化合物冠醚作为“Cavity occupant”,利用冠醚分子的空间尺寸效应抑制ZIF-8框架中配体的自由转动,实现其孔道从“柔性”至“刚性”的转变。
研究结果证实,经冠醚分子修饰后的ZIF-8膜对丙烯/丙烷的选择性从103提升至220。与柔性ZIF-8膜不同的是,经冠醚分子修饰后的ZIF-8膜的丙烯/丙烷分离选择性随着操作压力的升高而显著提升,在7bar的压力下,丙烯/丙烷分离选择性高达331,远高于目前报道的最优分离性能,并在连续高压测试条件下保持了优异的分离稳定性。这一突破性研究结果将为发展ZIF-8膜用于丙烯/丙烷的工业分离提供了研究基础。
该研究工作与韩国高丽大学崔正奎教授合作完成。该研究工作得到了国家自然科学基金(22178183、22178182、U22A20412)“科创甬江2035”关键技术突破计划(2024Z093)、浙江省重点研发计划(2022C01029)、宁波市“科技创新2025”重大项目(2022Z154)、浙江省领军创新创业团队引进计划(2019R02009)、宁波大学学生科研创新计划(2024SRIP1140)等多项基金的支持。
《Angewandte Chemie International Edition》(德国应用化学)是由德国化学会(Gesellschaft Deutscher Chemiker,简称GDCh)出版的顶级化学学术期刊之一,成立于1887年。它发表涵盖化学及相关领域的原创研究、综述和前沿讨论,在全球化学界享有很高的声誉,2023年期刊影响因子为16.1。
来源丨宁波大学 材料科学与化学工程学院
编辑丨阮楚炜
责任编辑丨 郭亚男
终审丨王湖清